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近日

西安交大研究成果

“調(diào)控鉑催化劑表面應(yīng)變獲得高效電催化劑”（Mastering the surface strain of Pt catalysts for efficient electrocatalysis）

在《自然》發(fā)表

西安交通大學(xué)金明尚教授團(tuán)隊(duì)與上海交通大學(xué)鄔劍波教授、美國(guó)加州大學(xué)河濱分校殷亞?wèn)|教授課題組密切合作，在催化劑表面應(yīng)變調(diào)控提升鉑（Pt）催化性能方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果“調(diào)控鉑催化劑表面實(shí)現(xiàn)高效電催化”（Mastering the surface strain of Pt catalysts for efficient electrocatalysis）于10月6日發(fā)表在科學(xué)期刊《自然》（Nature）上。

該研究成果不僅可以從根本上探索應(yīng)變?nèi)绾斡绊戙K電催化，而且還為制造用于可再生能源轉(zhuǎn)換反應(yīng)的高性能鉑催化劑提供了一條有前途的途徑。

西安交大為第一單位和通訊單位。

鉑催化劑是目前能源領(lǐng)域最重要的一類催化劑，已被廣泛應(yīng)用于燃料電池、水分解制氫等可持續(xù)能源系統(tǒng)中。應(yīng)變調(diào)節(jié)能控制鉑原子間距離，從而靈敏地改變其電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步結(jié)合晶面調(diào)控可以在原子尺度上針對(duì)特定催化體系實(shí)現(xiàn)鉑催化劑表面活性位點(diǎn)電子和幾何結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，進(jìn)而獲得高效鉑催化劑。目前，催化劑表面應(yīng)變調(diào)節(jié)主要依賴于鉑在另一種材料表面的沉積（形成核殼結(jié)構(gòu)）。雖然鉑和其他材料之間存在晶格常數(shù)差異，但這種獲得表面應(yīng)變的方式難以實(shí)現(xiàn)應(yīng)變的精準(zhǔn)、連續(xù)調(diào)節(jié)。如何實(shí)現(xiàn)鉑催化劑表面應(yīng)變的精準(zhǔn)、連續(xù)調(diào)控是催化領(lǐng)域備受關(guān)注和亟待解決的挑戰(zhàn)性難題。金明尚教授研究團(tuán)隊(duì)在前期發(fā)現(xiàn)鈀（Pd）納米晶體可以通過(guò)磷化和去磷化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)體積連續(xù)改變的基礎(chǔ)上，發(fā)展了一種基于鉑基核殼結(jié)構(gòu)的磷化和去磷化處理的全新應(yīng)變調(diào)節(jié)方法。該方法可應(yīng)用于不同表面結(jié)構(gòu)的鉑催化劑表面應(yīng)變的調(diào)節(jié)，甚至有望進(jìn)一步拓展至其他材料，具有普適性。

利用鈀基納米立方體內(nèi)核在磷化/去磷化過(guò)程中的

體積伸縮調(diào)控鉑殼層晶格應(yīng)變

為實(shí)現(xiàn)鉑催化劑晶格應(yīng)變的精準(zhǔn)、連續(xù)調(diào)節(jié)，該合作團(tuán)隊(duì)首先將鉑沉積于鈀基材料表面形成Pd@Pt及PdP@Pt核殼結(jié)構(gòu)。在前期研究中，金明尚教授團(tuán)隊(duì)曾發(fā)現(xiàn)對(duì)鈀納米立方體進(jìn)行磷化處理會(huì)引起明顯的體積膨脹；相反，通過(guò)去磷化處理又可使PdP納米顆粒體積回縮至初始狀態(tài)?；诖?，研究發(fā)現(xiàn)對(duì)Pd@Pt（PdP@Pt核殼結(jié)構(gòu)）進(jìn)行磷化（去磷化）處理可以獲得相應(yīng)的拉伸（壓縮）應(yīng)變。該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步通過(guò)控制磷化（去磷化）程度調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)了鉑晶格伸縮程度的精準(zhǔn)調(diào)控，得到在-5.1%到5.9%范圍連續(xù)可調(diào)的晶格應(yīng)變。通過(guò)原子分辨的球差電鏡表征系統(tǒng)分析了實(shí)驗(yàn)條件對(duì)晶格應(yīng)變的影響，并結(jié)合理論計(jì)算揭示了晶格應(yīng)變能改變催化體系中關(guān)鍵物種在鉑催化劑表面的吸附強(qiáng)度和吸附位點(diǎn)從而影響其催化活性。更為重要的是，在深入理解鉑催化劑“應(yīng)變—活性”構(gòu)效關(guān)系的基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)應(yīng)變優(yōu)化使鉑催化劑在甲醇電催化氧化和析氫反應(yīng)中的活性分別提升2.5倍和1.5倍以上。晶格應(yīng)變調(diào)節(jié)方法的開(kāi)發(fā)為高效鉑催化劑的設(shè)計(jì)和制備提供了詳細(xì)的理論指導(dǎo)和全新的實(shí)驗(yàn)方法，并有望應(yīng)用于燃料電池、電解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧等領(lǐng)域，助力國(guó)家能源戰(zhàn)略。

該研究工作在金明尚教授的帶領(lǐng)下，由金明尚教授、上海交通大學(xué)鄔劍波教授和美國(guó)加州大學(xué)河濱分校殷亞?wèn)|教授共同指導(dǎo)完成。應(yīng)變調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)和催化性能表征部分主要由金明尚教授團(tuán)隊(duì)博士賀天歐、博士后王偉聰完成，球差電鏡表征和應(yīng)變分析由上海交通大學(xué)施楓磊博士完成，理論計(jì)算部分由重慶大學(xué)楊小龍博士完成。西安工業(yè)大學(xué)李祥博士也參與了工作的部分研究與結(jié)果分析討論。西安交大為第一單位和通訊單位，研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金“能源有序轉(zhuǎn)化”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、多相流國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題以及開(kāi)放課題等項(xiàng)目的資助和支持。

金明尚

西安交通大學(xué)教授

博導(dǎo)

金明尚，西安交通大學(xué)教授，博導(dǎo)。2012年3月受聘于西安交通大學(xué)前沿院，2016年加入動(dòng)力工程多相流國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，2016年入選西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃，2018年入選陜西省普通高校青年杰出人才支持計(jì)劃，2021年入選“愛(ài)思唯爾2020年度中國(guó)高被引學(xué)者”。在Nature, Angew. Chem. Int. Ed.，Nat. Commun.等國(guó)際著名期刊上發(fā)表60余篇研究論文，其中有8篇是SCI高被引論文，引用7000余次。受到國(guó)際材料學(xué)會(huì)、中國(guó)化學(xué)會(huì)等邀請(qǐng)作特邀報(bào)告5次。主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目4項(xiàng)，授權(quán)國(guó)家發(fā)明專利3項(xiàng)，美國(guó)專利1項(xiàng)。

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版尾設(shè)計(jì) / 劉鴻翔

責(zé)任編輯 / 譚金巍

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