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近日，河北科技大學(xué)理學(xué)院王德松教授研究團(tuán)隊在構(gòu)建負(fù)載型銀納米催化劑方面取得新進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表在催化領(lǐng)域頂級期刊Applied Catalysis B: Environmental (2021, 283, 119592, IF="16.68)。論文第一作者為理學(xué)院化學(xué)系2017級碩士生姜帥，通訊作者為王德松、段彥棟、張丙凱（廣東工業(yè)大學(xué)）。

多孔材料負(fù)載型金屬催化劑是一類重要的催化劑。納米銀是貴金屬材料中相對廉價且化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的材料，是物理化學(xué)、材料等科學(xué)領(lǐng)域研究的熱點。由納米銀的尺寸問題導(dǎo)致的團(tuán)聚仍是影響其催化性能的主要因素。如何制備分散性能好的納米銀催化劑，開發(fā)新的納米銀制備方法以及選擇優(yōu)良的載體是發(fā)揮其性能的關(guān)鍵因素。

針對以上問題，團(tuán)隊利用磺化反應(yīng)在商品聚苯乙烯系大孔樹脂上引入磺酸基團(tuán)，然后通過與AgNO3的離子交換，在大孔樹脂上引入均勻分布的Ag+。之后創(chuàng)新性地擺脫慣用的在溶液中進(jìn)行化學(xué)還原的方法，利用香草醛蒸汽對Ag+原位還原，在氣/固界面處生成納米銀顆粒。在對納米銀顆粒的微觀表征中發(fā)現(xiàn)，原位生成的納米銀顆粒不僅粒徑尺寸均一，能夠均勻的分布在大孔樹脂的孔道中，并且表現(xiàn)出有益于催化反應(yīng)進(jìn)行的原子級臺階結(jié)構(gòu)。以對硝基苯酚(4-NP)轉(zhuǎn)化為對氨基苯酚(4-AP)作為模型反應(yīng)考察該復(fù)合材料的催化性能，發(fā)現(xiàn)該材料表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，與以往報道的同類催化劑相比有數(shù)量級的提升。

本研究展示了一種新穎的并且可控的合成策略來制備大孔樹脂基銀納米復(fù)合材料?？梢詫⒄撐乃龅闹苽浯罂讟渲?fù)載Ag納米顆粒的新策略進(jìn)一步推廣，以制備其他種類的負(fù)載型金屬納米復(fù)合材料。該研究得到了國家自然科學(xué)基金和河北省自然科學(xué)基金等項目的支持。

在烯烴硼氫化反應(yīng)領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

近日，我校教師在烯烴硼氫化領(lǐng)域研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以我校為第一和通訊單位發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊ACS Catalysis ( ACS Catal. 2020, 10 , 11963-11970, 影響因子：12.35），理學(xué)院蘇偉副教授為論文第一作者，藥用分子化學(xué)重點實驗室劉守信教授和蘇偉共同為通訊作者。

烯烴的硼氫化反應(yīng)作為醫(yī)藥、化工、材料等領(lǐng)域中應(yīng)用最為廣泛的有機合成反應(yīng)之一，創(chuàng)造了巨大的社會經(jīng)濟(jì)價值。其中，區(qū)域選擇性作為影響產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素，如何對其進(jìn)行調(diào)控始終是烯烴硼氫化反應(yīng)研究的核心問題。當(dāng)前，盡管在區(qū)域選擇性的調(diào)控上取得了長足進(jìn)展，但烯烴底物的特殊化以及昂貴且合成復(fù)雜的配體的使用仍然不可避免，從而限制了其普適性和實用性。

針對這一問題，我?？蒲袆?chuàng)新團(tuán)隊研發(fā)了一種無配體參與的區(qū)域選擇性可控的鐵催化烯烴硼氫化反應(yīng)體系。在該反應(yīng)體系中，通過溶劑和堿的調(diào)節(jié)即可有效地調(diào)控反應(yīng)的區(qū)域選擇性(選擇性高達(dá)99:1和1:99)，突破了通過配體調(diào)節(jié)區(qū)域選擇性的傳統(tǒng)模式。此外，新研發(fā)的鐵催化硼氫化反應(yīng)體系具有廣泛的適用范圍，對不同結(jié)構(gòu)的烯烴和官能團(tuán)均有優(yōu)良的兼容性。為了深入理解區(qū)域選擇性的調(diào)節(jié)機制，該團(tuán)隊設(shè)計實施了氘代反應(yīng)、中間體排查、對照實驗和自由基開環(huán)反應(yīng)等一系列機理實驗。通過結(jié)果分析，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)在不同溶劑中生成的不同配位形式的鐵中間體是決定反應(yīng)區(qū)域選擇性的關(guān)鍵原因。

本研究為合成烷基硼化合物提供了一種高效實用的合成策略，在藥物研發(fā)和精細(xì)化工領(lǐng)域具有較大的應(yīng)用潛力，此外，該工作也為有機反應(yīng)中的區(qū)域選擇性調(diào)控提供了一種新的思路。該成果一經(jīng)發(fā)表即受到業(yè)界廣泛關(guān)注，并受邀在X-MOL、CBG咨詢等科研媒體上撰寫發(fā)表通訊稿。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、河北省高端人才項目和河北省自然科學(xué)基金等經(jīng)費的支持。